เหล่าสเมิร์ฟกลับมาอีกครั้งในภารกิจใหม่สุดอลเวง เมื่อหมู่บ้านสเมิร์ฟเผชิญกับภัยคุกคามจากพลังงานลึกลับที่แทรกซึมเข้ามาในป่า พ่อมดการ์กาเมลวางแผนใช้เวทมนตร์โบราณเพื่อควบคุมพลังนี้และกำจัดเหล่าสเมิร์ฟให้สิ้นซาก โดยไม่รู้ว่าการกระทำของเขาอาจปลุกบางสิ่งบางอย่างที่อันตรายยิ่งกว่าขึ้นมา

สเมิร์ฟเฟ็ตต์, แบรนดี้, คลัมซี่ และผองเพื่อนต้องรวมพลังออกเดินทางผจญภัยนอกหมู่บ้านอีกครั้ง เพื่อหาทางหยุดยั้งพลังงานปริศนาและทำลายแผนการของการ์กาเมล พวกเขาต้องผ่านกับดักวิเศษ ป่ามืด และเมืองโบราณที่เต็มไปด้วยความลับ โดยมีเพียงมิตรภาพและความกล้าหาญเท่านั้นที่จะพาพวกเขารอดพ้นจากอันตราย